近日，中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室碳基資源電催化轉(zhuǎn)化研究組研究員汪國雄和高敦峰團隊，與大連工業(yè)大學教授安慶大團隊合作，在二氧化碳（CO₂）電解制備燃料和化學品研究中取得新進展，實現(xiàn)了低濃度CO₂直接電解高效制CO，為工業(yè)廢氣中CO₂的資源化利用提供了新思路。

CO₂電解能夠?qū)煹罋獾裙I(yè)廢氣中的CO₂轉(zhuǎn)化為高值燃料和化學品，是頗具應用前景的負碳技術。當前，CO₂電解研究通常使用純CO₂原料氣，而化石燃料燃燒產(chǎn)生的煙道氣等工業(yè)廢氣中CO₂濃度較低。從煙道氣中捕獲和純化CO₂的能耗和投資成本較高，降低了CO₂電解技術的經(jīng)濟可行性。低濃度CO₂直接電解可顯著降低獲取高濃度CO₂的分離純化成本，但CO₂濃度的降低使得高效CO₂電解更具挑戰(zhàn)性。因此，實現(xiàn)低CO₂濃度條件下的高效CO₂電解制燃料和化學品具有重要意義。

該團隊利用分子修飾策略構建了有效耦合CO₂捕獲和轉(zhuǎn)化過程的反應微環(huán)境，實現(xiàn)了低濃度CO₂的直接電解轉(zhuǎn)化。該研究采用商品CoPc作為模型催化劑，利用聚4-乙烯基吡啶（P4VP）進行電極修飾，在典型工業(yè)煙道氣CO₂濃度（10%）時，P4VP修飾的CoPc電極上CO法拉第效率達到90%以上，CO分電流密度達到252 mA/cm²，且CO分電流密度相比未修飾的CoPc電極提高了2.24倍。物理化學和電化學結構表征結果表明，P4VP的吡啶基團促進了CO₂在CoPc催化劑中Co位點上的物理富集和化學活化，推進了低濃度CO₂電解生成CO。結合進一步的催化劑結構設計和反應微環(huán)境調(diào)控，該分子增強策略有望實現(xiàn)工業(yè)煙道氣直接電解及乙烯等C₂₊產(chǎn)物的高效制備。

相關研究成果以Molecular Enhancement of Direct Electrolysis of Dilute CO₂為題，發(fā)表在《美國化學會能源快報》（ACS Energy Letters）上。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、遼寧省興遼英才計劃、大連化物所創(chuàng)新基金以及教育部能源材料化學協(xié)同創(chuàng)新中心等的支持。